Eliminación por adsorción del colorante rojo ácido 18 de una solución acuosa utilizando hexadecilo

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Jun 03, 2023

Eliminación por adsorción del colorante rojo ácido 18 de una solución acuosa utilizando hexadecilo

Scientific Reports volumen 13, Número de artículo: 13833 (2023) Citar este artículo 170 Accesos Detalles de métricas El vertido de aguas residuales que contienen colorantes sin tratar genera contaminación ambiental. El

Scientific Reports volumen 13, número de artículo: 13833 (2023) Citar este artículo

170 Accesos

Detalles de métricas

El vertido de aguas residuales que contienen colorantes sin tratar genera contaminación ambiental. El presente estudio investigó la eficiencia de eliminación y el mecanismo de adsorción de Acid Red 18 (AR18) utilizando nano-pómez modificada (HMNP) con cloruro de hexadecil-trimetilamonio (HDTMA.Cl), que es un nuevo adsorbente para la eliminación de AR18. El HDTMA.Cl se caracteriza por análisis XRD, XRF, FESEM, TEM, BET y FTIR. El pH, el tiempo de contacto, la concentración inicial de colorante y la dosis de adsorbente fueron los cuatro parámetros diferentes para investigar sus efectos en el proceso de adsorción. Se utilizó la metodología de superficie de respuesta-diseño compuesto central para modelar y mejorar el estudio para reducir los gastos y el número de experimentos. Según los hallazgos, en las condiciones ideales (pH = 4,5, dosis de sorbente = 2,375 g/l, concentración de AR18 = 25 mg/l y tiempo de contacto = 70 min), la eficacia máxima de eliminación fue del 99 %. Los modelos de Langmuir (R2 = 0,996) y de pseudosegundo orden (R2 = 0,999) fueron obedecidos por la isoterma de adsorción y la cinética, respectivamente. Se descubrió que la naturaleza del HMNP era espontánea y las investigaciones termodinámicas revelaron que el proceso de adsorción de AR18 es endotérmico. Al rastrear la capacidad de adsorción del adsorbente durante cinco ciclos en condiciones ideales, se examinó la reutilización de HMNP, lo que mostró una reducción en la efectividad de adsorción de HMNP del 99 al 85 % después de cinco reciclajes consecutivos.

El imparable crecimiento industrial actual conducirá inevitablemente a diversos problemas medioambientales debido a los compuestos químicos que utilizan1,2,3,4,5,6. Entre estos compuestos se encuentran los tintes sintéticos, una de las sustancias industriales más importantes6,7. Los colorantes azoicos se consideran la clase principal de colorantes sintéticos (60-70%) y se emplean ampliamente en una variedad de industrias, incluidas la textil, la alimentaria, el caucho, el plástico, el papel y los cosméticos. Los colorantes azoicos se consideran la clase principal de colorantes sintéticos. colorantes (60–70%) y se emplean ampliamente en una variedad de industrias, incluidas la textil, la alimentaria, el caucho, el plástico, el papel y los cosméticos7,8,9. Estos colorantes están formados por un grupo azo (–N=N–)8, de bajo coste, muy estables y solubles9. La descarga de aguas residuales que contienen colorantes sin tratar genera contaminación ambiental, lo que altera la fotosíntesis al impedir la penetración de la luz solar10. Varios procesos biológicos pueden detenerse fácilmente con la presencia de colorantes en agua11. Es fundamental destacar que la ingestión de estos colorantes produce shock cardiovascular, cáncer, mutagénesis, teratogénesis, vómitos, molestias gastrointestinales, diarrea, etc12.

De este hecho, puede resultar evidente que el tratamiento de aguas residuales que contienen colorantes es un desafío importante. Muchos investigadores han investigado varios métodos físicos, químicos y biológicos para el tratamiento de aguas residuales coloreadas, como filtración por membrana, técnicas avanzadas de oxidación, intercambio iónico, precipitación química, coagulación y flotación13,14. Sin embargo, muchos de estos procedimientos no son fiables ya que no eliminan el color lo suficiente. Son ineficaces para la eliminación de tintes debido a sus altos costos de inversión, falta de selectividad y dificultad de regeneración14,15.

La adsorción ha demostrado ser una técnica eficaz en comparación con otros métodos debido a su simplicidad de uso, alta eficiencia y tecnología de baja necesidad energética16,17. Recientemente, los investigadores han evaluado la piedra pómez como un adsorbente rentable en procedimientos de purificación de agua y aguas residuales17,18. La piedra pómez es una piedra volcánica, ligera, porosa y atóxica19. Los canales abiertos dentro de su estructura permiten que los iones y el agua entren y salgan de la red cristalina20. Es un valioso material para fregar, fregar y pulir en forma de polvo y como piedra pómez21. Se han utilizado diferentes agentes para modificar los adsorbentes para mejorar su capacidad de adsorción; En estudios anteriores se probaron varias modificaciones de la piedra pómez. La modificación con piedra pómez elimina eficazmente los iones fosfato del agua22. La piedra pómez recubierta de hierro fue un adsorbente prometedor para eliminar NOM del agua23. Se utilizaron cloruro de magnesio y peróxido de hidrógeno para modificar la superficie de la piedra pómez natural y aumentar la superficie específica del adsorbente para eliminar el fluoruro24. La modificación de la piedra pómez con ácido aumentó la eficiencia del adsorbente en la eliminación de ácidos húmicos del agua25.

El objetivo principal de este estudio fue utilizar un adsorbente de bajo costo para la purificación del agua utilizando un adsorbente abundante localmente. Aunque ha habido investigaciones anteriores sobre la eliminación de compuestos colorantes utilizando piedra pómez, el presente estudio se destaca porque utiliza piedra pómez de tamaño nanométrico para examinar cómo el aumento de la superficie de la piedra pómez afecta el proceso de adsorción. Por lo tanto, en la presente investigación se estudió el uso de una piedra pómez a nanoescala modificada como un nuevo adsorbente para el tratamiento de compuestos colorantes a partir de agua. También se empleó la metodología de superficie de respuesta (RSM) con diseño compuesto central (CCD) para determinar la relación entre la efectividad de la eliminación del tinte y ciertos factores y optimizar el proceso de adsorción.

Se investigó el uso de HMNP como adsorbente para eliminar AR18 de soluciones acuosas. Todas las pruebas se realizaron a escala de laboratorio y se examinó el efecto de diferentes parámetros como el pH, la dosis de adsorbente, el tiempo de contacto y la concentración inicial de tinte.

La empresa Alvan Sabet, Hamedan, Irán, proporcionó el tinte AR18. Todos los demás productos químicos como el cloruro de hexadecil trimetil amonio, el hidróxido de sodio (NaOH, 1 N) y el ácido clorhídrico (HCl, 1 N) se adquirieron en Merck (Darmstadt, Alemania).

Los experimentos se llevaron a cabo con 25 ml de solución de tinte a diferentes concentraciones. El ajuste del pH se realizó utilizando NaOH y HCl 0,1 N. Las muestras se pusieron en contacto con una cantidad deseable de adsorbente (0,5–3 g/l) en un agitador a 200 rpm a temperatura ambiente y un tiempo de contacto determinado. Después de la adsorción, las muestras se centrifugaron a 4500 rpm durante 10 min. Las variables estudiadas en la presente investigación fueron el pH (3-9), la dosis de adsorbente (0,5-3 g/l), el tiempo de contacto (10-90 min) y la concentración inicial de colorante (10-70 mg/l). La cantidad de tinte adsorbido se calculó utilizando el balance de masa Eq. (1):

donde C0 y Ce son la concentración inicial y final de colorante (mg/l), M representa la masa de adsorbentes (g) y V es el volumen de solución AR18 (L).

Para determinar el punto de pH de carga cero (pHZPC) para HMNP, se agitaron 0,2 g/L del adsorbente en 30 ml de solución de NaCl (0,01 M) con diferentes pH iniciales (2–4–6–8–10–12). durante 24h. luego se midió el pH final de las soluciones y se representó frente a los pH iniciales. El pH en el que la curva cruza la línea (pH final = pH inicial) se toma como pHzpc26.

Para obtener la concentración requerida de AR18 (10–70), se preparó la primera solución madre disolviendo 0,5 de tinte en 1 litro de agua destilada y se prepararon otras concentraciones deseables a partir de la solución madre. Las concentraciones de la solución de tinte se leyeron a λ = 507 (nm) utilizando un espectrofotómetro UV-visible (Perkin Elmer Lambda 25) (Fig. 1).

Curva de calibración AR18.

La piedra pómez procedía de la provincia iraní de Azerbaiyán. En el laboratorio de procesamiento de minerales de la escuela de ingeniería de minas de la universidad del campus de Teherán, Teherán, Irán, la piedra pómez en bruto se trituró utilizando un molino radial hasta un tamaño de 100 mm. Después de eso, un molino de bolas planetario transformó la piedra pómez en polvo en nanopiedra pómez. En el laboratorio central, Universidad Tecnológica de Amirkabir, Teherán, Irán. La nanopiedra pómez se limpió primero a fondo con agua destilada; después de eso, se aumentó la porosidad de la superficie poniendo en contacto el adsorbente con una solución de HCL 1 N durante 48 h a temperatura ambiente. Luego, el adsorbente se lavó completamente con agua destilada para lograr una turbidez del efluente de menos de 1 NTU y un pH de 7, y luego la piedra pómez se secó en un horno a 105 °C durante ocho horas.

La nanopiedra pómez se modificó con una solución de tensioactivo catiónico de cloruro de hexadecil-trimetilamonio (HDTMA. Cl) (2,5 mmol). El pH se ajustó a 10 añadiendo NaOH 1 N y luego se agitó durante 10 h. a temperatura ambiente a 220 rpm. Transcurrido este tiempo, se filtró y se secó a 120 °C durante 2,5 h., luego se lavó con agua destilada y nuevamente se secó a 120 °C durante 6 hr27.

Se utilizó un microscopio electrónico de barrido por emisión de campo (FESEM) para evaluar la morfología de la superficie de la nanopiedra pómez. Se aplicó fotografía TEM para determinar el tamaño de partícula. El área específica y el diámetro medio de poro se determinaron mediante BET, XRD, XRF y FTIR también se utilizaron para análisis más adsorbentes.

Los estudios isotérmicos se realizaron en condiciones óptimas con diferentes concentraciones de colorante (25 a 70 mg); el adsorbente agregado a cada muestra fue de 2,375 g/l con una solución de pH = 4,2, y luego las muestras se agitaron a 200 rpm durante 70 min. Se realizaron estudios cinéticos con parámetros optimizados en tiempos de contacto en el rango de 10 a 70 minutos. Para determinar la adsorción de colorante en HMNP, se examinaron tres modelos cinéticos y cuatro modelos isotérmicos.

La termodinámica de la adsorción de AR18 en HMNP se evaluó en condiciones óptimas (pH = 4,5, dosis de adsorbente = 2,375 g/l, tiempo de contacto = 70 min, concentración inicial de AR18 = 25 mg/l) y diferentes temperaturas (15–55 °C). para encontrar el desempeño del proceso de adsorción. Los parámetros termodinámicos de adsorción se evaluaron mediante cambios de energía libre de Gibbs (ΔG0), cambios de entalpía (ΔH0) y cambios de entropía (ΔS0) y probabilidad de adherencia (SP*) [Ecs. 2–5]:

donde Ea. es la energía de activación (kJ/mol), T es la temperatura (K), K es la constante de equilibrio de sorción y β es la cobertura de superficie.

Los experimentos se diseñaron utilizando el software Design-Expert11 (Stat. Ease.Inc Minneapolis, EE. UU.) con Response Surface Methodology (RSM). Se aplicó un diseño compuesto central para evaluar el efecto de 4 variables diferentes en el proceso de adsorción (pH, concentración inicial, tiempo de contacto y dosis de adsorbente). CCD requiere puntos centrales, puntos axiales y puntos cúbicos. El número total de experimentos se puede determinar mediante la ecuación presentada (6).

K representa el número de variables experimentales, 2k son las corridas cúbicas, 2k son las corridas axiales y C0 son las corridas del punto central. La Tabla 1 presenta las variables independientes y los niveles de cada variable, mientras que el CCD y los valores de los factores codificados se muestran en la Tabla 2.

La difracción de rayos X de la piedra pómez se analizó en el rango de 2θ = 5–80° y tamaño de paso = 0,02; el resultado se muestra en la Fig. 2. Los componentes principales de la nanopiedra pómez son anortita (CaAl2Si2O8), cuarzo (SiO2), hematita (Fe2O3) y hornblenda (Ca, Na)2(Mg, Fe, Al)5(Al, Si). )8O22(OH)2). Los picos principales se observaron en 2θ = 10,60°, 22,06°, 23,78°, 24,48°, 26,51°, 28,10°, 30,33° y 35,64°28,29,30. Una cúpula a 2θ = 20–40° puede confirmar la fase más amorfa de la Nano-pómez31. La presencia de Cuarzo en este análisis muestra una buena concordancia con el alto porcentaje de SiO2 en el sorbente, como se informa en la Tabla 3.

XRD de Nano-pómez.

Se realizó un análisis de fluorescencia de rayos X para determinar la composición química de la piedra pómez (Oxford Instruments, ED2000). Los resultados se dan en la Tabla 3. Como se puede ver en los resultados, SiO2 y Al2O3 son los dos compuestos principales en la muestra de nanopómez.

Mientras que HMNP se ha vuelto más aglomerado con una superficie lisa y es extremadamente poroso, mostrando sitios más accesibles para la adsorción de tinte (Fig. 3b), NP exhibe bordes afilados y una textura superficial rugosa en las imágenes FESEM (Fig. 3a). La imagen tomada después del procedimiento de adsorción demuestra cómo las moléculas de tinte llenaron los poros y las superficies del HMNP. (Figura 3c). El tamaño de las partículas se puede entender a partir de la imagen TEM de la nano piedra pómez en la Fig. 4, y también está claro que las partículas están aglomeradas y tienen una forma semipoligonal.

Imágenes FESEM de Nano-pómez [(a) (NP), (b) (HMNP), (c) (después de la adsorción HMNP)].

TEM de Nano-pómez.

Constituyente elemental del material HMNP determinado mediante espectroscopia de rayos X de dispersión de energía (EDX). De los resultados de la Fig. 5, es obvio que los contenidos principales son Si y oxígeno, con 42,3% y 41,7%, respectivamente; otros elementos son Al, Fe, Ca, K y Cl.

Espectroscopia de rayos X de dispersión de energía de HMNP.

Se utilizó el análisis BET (Microtrac Bel Corp, BElSORP Mini) (método de adsorción de gas N2) para calcular el volumen total de poros, el área de superficie específica y el diámetro promedio de poros de NP y HMNP. Los resultados de BET se muestran en la Tabla 4. El aumento de la superficie mediante la modificación de la nanopiedra pómez (de 1,49 a 10,27) está alineado con estudios previos32,33. La distribución del tamaño de poro calculada por el método BJH se muestra en la Fig. 6. Como puede verse, la distribución del tamaño de poro del HMNP está entre 1 y 100 nm, y la mayoría de los tamaños de poro de las partículas son de 2 a 50 nm, lo que muestra el tamaño mesoporoso. del sorbente.

Distribución del tamaño de poro de HMNP.

Para obtener los grupos funcionales de la muestra de piedra pómez, se realizó el análisis infrarrojo por transformada de Fourier (PerkinElmer, Spectrum Two) mientras que el rango de análisis estuvo entre 400 y 4000 cm-1. La Figura 7 muestra los espectros FTIR de NP, HMNP y, después de la adsorción, los picos de HMNP en 3415–3423 cm-1 estaban relacionados con las moléculas de agua 18. Han aparecido 1049 cm-1 y 1060 cm-1 en NP, HMNP y después de la adsorción HMNP. , que están relacionados con la vibración de estiramiento de Si – O y Si – Al 34. 1625–1641 cm-1 que muestra la vibración de estiramiento de la banda O – H. La banda Si-O-Al se ubicó entre 779 y 786 cm-1, mientras que cerca de 466 cm-1 se identificó una vibración de flexión de la banda Si-O-Si23. La banda alrededor de 587–621 cm-1 está asociada con la vibración de flexión del Fe-O320. En HMNP y después de la adsorción de HMNP, se observaron dos nuevos picos a 2928 y 1384 cm-1 relacionados con la banda C – H y C = O, respectivamente35,36. El pico a 2033 cm-1 encontrado después de la adsorción de HMNP puede deberse al enlace C-O.

FTIR de Nano-pómez.

Se evaluó la validez de los modelos lineal, 2FI, cuadrático y cúbico. Se seleccionó el modelo cuadrático con una falta de ajuste insignificante (0,6656), lo que confirma que el modelo es válido con R2 ajustado = 0,9898 y R2 previsto = 0,9787. Los datos de todos los modelos ajustados se muestran en la Tabla 5. Como puede verse en la Tabla 6, diferentes variables tienen sus efectos sobre la adsorción de tinte. En este estudio, la concentración inicial de tinte mostró el mayor impacto en la eficiencia de adsorción del tinte con un valor F de 1354,54.

Por otro lado, el tiempo tuvo el efecto más bajo. Además, la interacción entre A y C afecta significativamente la adsorción debido a su mayor valor de F entre todas las demás variables de interacción. La función cuadrática de D también mostró el mayor efecto sobre la adsorción de tinte en comparación con otras tres (A2, B2 y C).

La Figura 8a muestra la eficiencia prevista frente a la real en la eliminación de AR18 de la solución mediante HMNP, lo que muestra una buena correlación entre la eficiencia experimental obtenida y la eficiencia prevista por el software. En la Fig. 8b, se muestra la cantidad residual de cada ejecución, lo que indica una pequeña diferencia entre ellas (las cantidades más altas y más bajas estaban entre 2 y - 2).

Valor previsto versus valor real de eliminación de AR18 (a) residual versus la ejecución (b).

Según la Fig. 9a,c y el coeficiente negativo del pH, la eficacia de eliminación del tinte disminuye a medida que aumenta el pH. La adsorción de AR18 aumenta dramáticamente a pH < 4,2 pero gradualmente a pH > 4,2. La existencia de más cargas positivas en la superficie del adsorbente a pH más bajos y cargas negativas en las moléculas de tinte, y la sorción electrostática resultante entre ellas, se puede utilizar para explicar por qué la eliminación de AR18 es mayor a pH ácidos37. El valor de pHZPC calculado para HMNP fue 5,6. Implica que la superficie del sorbente está cargada positivamente cuando el pH de la solución es inferior a pHZPC, y las superficies adsorbentes se cargan negativamente a niveles de pH superiores al valor de pHZPC, lo que hace que los iones de tinte se repelan entre sí y reduzcan la adsorción de AR18. Mientras que a pH = 5,6, las cargas superficiales son cero38. Como se ve en la Fig. 9a, c, el aumento de la dosis de adsorbente aumentó la eficacia de la eliminación del tinte. Por otro lado, agregar más HMNP (0,5–3 g/l) aumentó la eficiencia de adsorción. Lo más probable es que se deba a que se pueden proporcionar más sitios para la adsorción de tinte con dosis más altas. Este resultado es consistente con investigaciones anteriores39.

Gráficos de contorno y 2D y 3D que muestran el efecto del pH y la dosis de adsorbente (a, c), la concentración inicial de AR18 y el tiempo (b, d).

En la Fig. 9b, d, la eficiencia de eliminación aumenta de 40 a aproximadamente 100% a medida que disminuye la concentración inicial de AR18, particularmente de 45 a 10 mg/l. También aumenta cuando el sorbente tiene más tiempo para contactar las moléculas de tinte, de 10 a 90 min. En el rango de tiempo de 10 a 90 minutos, se examinó el impacto del tiempo de contacto. Se descubrió que a medida que aumentaba el tiempo de contacto, se absorbía más tinte. Tiene sentido que a medida que aumenta el tiempo, más moléculas de tinte tengan la posibilidad de adsorberse en la superficie del HMNP. Este resultado está de acuerdo con otros estudios40. La concentración inicial de tinte es el factor principal que afecta la efectividad de la adsorción de tinte y tiene un impacto significativo en la tasa de absorción. La concentración inicial de tinte tiene un efecto inverso en la eliminación del tinte. Mientras la concentración inicial aumenta, la eliminación del tinte disminuye. Una posible explicación es que los sitios libres del adsorbente están ocupados cuando la concentración es alta41.

Se utilizó CCD para el desarrollo de ecuaciones matemáticas. La eficiencia más alta fue del 99%. La ecuación final muestra la relación empírica entre la eliminación de tinte (Y) según el pH (A), la dosis (B), el tiempo (C) y la concentración inicial de tinte (D):

Los términos insignificantes (valores de p > N 0,05) fueron descartados para el desarrollo de la ecuación del modelo de regresión:

Utilizando el método de optimización numérica del software, se determinó que la eficiencia máxima (Eff = 99%) se producía a pH = 4,5, dosis de adsorbente = 2,375 g/l, tiempo de contacto = 70 min y concentración inicial de AR18 = 25 mg/l. Pero la mejor eficiencia de eliminación de AR18 se logró en la práctica con un 98,8% bajo las condiciones mencionadas.

Es necesario comprender la naturaleza de la interacción entre las moléculas de tinte y las isotermas de adsorción de HMNP42. En el presente estudio para modelar la relación entre el tinte adsorbido en el adsorbente y el tinte restante en solución, se utilizaron los modelos de Langmuir, Freundlich, Temkin y Dubinin-Radushkevich (sus gráficos se muestran en la Fig. 10), los parámetros y constantes obtenidos se muestran en Tabla 7. Los modelos isotérmicos brindan una mejor comprensión del mecanismo de adsorción. Para llevar a cabo los estudios de isoterma, todos los parámetros estaban en sus condiciones optimizadas con pH = 4,5, dosis de adsorbente = 2,375 g/l, tiempo de contacto = 70 min y concentración inicial de AR18 en el rango de 10 a 70 mg/l a temperatura ambiente. Para corroborar el modelo ajustado se utilizaron los coeficientes de correlación.

Modelos isotérmicos para la adsorción de AR18: (a) Langmuir (b). Freundlich (c) Temkin (d) Dubinin-Radushkevich.

Langmuir, Freundlich, Temkin y Dubinin-Radushkevich se expresan mediante las siguientes ecuaciones (ecuaciones 7 a 10) respectivamente en la Tabla 8. El modelo de Langmuir es válido para la adsorción monocapa de un líquido sobre una superficie adsorbente homogénea43. Donde qmax (mg/g) es la capacidad máxima de adsorción del adsorbente, Ce se define como concentraciones de equilibrio y b es la constante de tasa de adsorción relacionada con la energía de adsorción (l/mg), el valor b mayor representa una afinidad mayor. de adsorbente al contaminante44. A partir de los datos obtenidos, la capacidad máxima de sorción y la energía de adsorción para HMNP fueron 12,84 mg/g y 2,64 l/mg, respectivamente. Además, el alto valor de b (2,64) señala la fuerte unión de AR18 en la superficie de HMNP.

El modelo de Freundlich se utiliza para la adsorción en superficies heterogéneas con la interacción entre moléculas adsorbidas y describe sistemas heterogéneos45. KF es la constante de Freundlich (l/g), es el coeficiente de adsorción o distribución, y el valor 1/nF indica el grado de no linealidad entre la concentración de la solución y el proceso de adsorción46. Además, 1/nF > 1 demuestra adsorción cooperativa, mientras que 1/nF < 1 implica una adsorción Langmuir normal47. El resultado de los datos experimentales del modelo de Freundlich mostró 1/nF > 1 (0,159), lo que revela que el proceso de adsorción de la eliminación de AR18 sigue una adsorción Langmuir tipo L normal. Además, el coeficiente 1/n (generalmente 0-1) indica la adsorción favorable del adsorbato al adsorbente42. El modelo de isoterma de Temkin considera los efectos de la interacción adsorbente-adsorbato indirecto sobre las isotermas de adsorción y el calor de adsorción42. BT = (RT)/bT, T es la temperatura absoluta (Kelvin), R es la constante universal de los gases (8.314 J/mol K), b es la constante de calor de adsorción y AT (L/g) es la constante de unión46 .

El modelo de isoterma D – R se utiliza para identificar la naturaleza del proceso de adsorción como física. Donde ϵ es el potencial de Polanyi, β es una constante para la energía libre de adsorción48. La afinidad entre AR18 y HMNP puede estimarse mediante la constante RL, que no tiene dimensiones.

b (L/mg) es la constante de Langmuir y C0 (mg/L) es la concentración de AR18. El valor de RL muestra la naturaleza de la adsorción de la siguiente manera49:

0 < RL < 1 favorable, RL > 1 desfavorable, RL = 1 lineal, RL = 0 irreversible.

El valor RL calculado está entre 0,003 y 0,03. Como todos estos valores son 0

En este estudio, Langmuir tuvo un valor de R2 mayor que otros modelos, y se obtuvo en 0,9962; para DR, este valor fue de 0,85; para Temkin, fue 0,71 y para Freundlich, fue 0,64, lo que significa que las isotermas de adsorción concuerdan bien con el modelo de Langmuir y la sorción AR18 en HMNP es una monocapa. La Tabla 7 muestra los parámetros y constantes del modelo de isoterma para la eliminación de AR18 por parte del HMNP.

Se realizaron estudios cinéticos para comprender el mecanismo de adsorción y la tasa de absorción del tinte. Se utilizaron modelos de pseudoprimer orden, pseudosegundo orden y difusión intrapartícula para analizar la cinética de adsorción y las Ecs.11 a 13 presentan los modelos, respectivamente (Tabla 8) en los que qe (mg/g) es la cantidad de tinte adsorbido en el adsorbente en condiciones de equilibrio, qt (mg/g) es la cantidad de tinte adsorbido en cualquier momento. K1 (min−1), K2 (g/mg.min) y Kdif (mg/g·min0.5) son las constantes de velocidad de los modelos de pseudoprimer orden, segundo orden y difusión intrapartícula, respectivamente. En este estudio, el pseudoprimer orden describe la tasa de absorción basada en la capacidad de adsorción. Los datos obtenidos no se alinearon con este modelo debido a su bajo qe en comparación con el qe calculado y el bajo R2. El valor R2 para el pseudosegundo orden se obtuvo en 0,999, lo que revela que el proceso de adsorción se adapta mejor a este modelo. Además, el valor qe calculado en el modelo de pseudosegundo orden (qe cal = 10,834 mg/g) está más cerca del valor qe experimental (qe exp. = 10,36 mg/g). Estos resultados concuerdan con Gomez50 Kuczajowska-Zadrożna51 y Zhang52. Se supone que la tasa de ocupación del sitio de adsorción es proporcional al cuadrado del número de sitios vacíos según la teoría cinética de pseudo segundo orden. La Tabla 9 muestra los parámetros y constantes del modelo cinético para la eliminación de AR18 mediante HMNP, y la Fig. 11 representa los gráficos del modelo cinético.

Modelos cinéticos para la adsorción de AR18: (a). Pseudoprimer orden (b). Pseudosegundo orden (c) Difusión intrapartícula.

La temperatura es un parámetro importante en el proceso de adsorción. Se llevaron a cabo estudios termodinámicos a cinco temperaturas diferentes para comprender el efecto de la temperatura en la eficiencia de eliminación del tinte. La Tabla 10 indica que el aumento de temperatura aumenta k y qe, lo que sugiere que la eliminación de AR18 mediante HMNP puede tener una mayor eficiencia a una temperatura más alta. Los valores obtenidos de cambios de energía libre de Gibbs (ΔG0), cambios de entalpía (ΔH ͦ) y cambios de entropía (ΔS ͦ) se presentan en la Tabla 10. ΔH0 tiene un valor positivo (33,59 (kJ/mol)), lo que significa que el proceso de adsorción es endotérmico. En otras palabras, al aumentar la temperatura, aumenta la eficiencia de eliminación ya que calentar los sitios activos de los adsorbentes a altas temperaturas fortalece los enlaces entre las moléculas de adsorbato. El ΔG0 negativo (entre -1,978 y -6,938 kJ/mol) indicó la naturaleza espontánea de la eliminación del tinte. La cantidad positiva de ΔS° (0,117 kJ/mol) puede determinar el aumento de la aleatoriedad en la interfaz sólido/líquido53. Estos resultados están de acuerdo con estudios previos54.

El intercambio iónico, la fisisorción y la quimisorción son las tres divisiones principales del mecanismo de adsorción. El término "mecanismo de fisisorción" se refiere a la adsorción superficial que no interfiere con los orbitales electrónicos del adsorbente ni con el adsorbato. Podrían estar involucradas interacciones de Van der Waals, interacciones electrostáticas, enlaces de hidrógeno, difusión e interacciones hidrofóbicas. El escenario opuesto es el mecanismo de quimisorción que involucra valencia y fuerzas orbitales electrónicas entre el absorbente y el adsorbato. Produce una conexión química irreversible con la superficie del adsorbente. La formación de complejos, la quelación, los enlaces covalentes, la reacción redox y el desplazamiento de protones pueden ser parte del mecanismo detrás del proceso de quimisorción53,54,55. El valor ΔH0 se puede utilizar para determinar las características fisicoquímicas de la adsorción; cuando está entre 0 y 20 kJ/mol, la adsorción es fisisorción; entre 20 y 80 kJ/mol se produce tanto fisisorción como quimisorción; y entre 80 y 400 kJ/mol, a la adsorción le sigue la quimisorción56,57,58. Según el ΔH0 calculado (Tabla 10), el tipo de adsorción para HMNP es la adsorción físico-química. Debido a la superficie cargada positivamente de HMNP en soluciones de bajo pH, aumenta la eliminación de AR18. Las cargas opuestas de las moléculas de AR18 y AR18 provocan una atracción electrostática entre el HMNP y el tinte. Sin embargo, el resultado indica que AR18 y HMNP no se atraen entre sí a pH alto. Como resultado, a pH alto, se reduce la eliminación de moléculas de AR18. Por tanto, los hallazgos implican que la quimisorción puede ser el mecanismo de eliminación de AR18 en una solución de pH bajo. El proceso de eliminación puede implicar fisisorción a niveles altos de pH. Alternativamente, se pueden utilizar tensioactivos para mejorar la capacidad de adsorción de los adsorbentes minerales. HDTMA es uno de los tensioactivos más utilizados para modificación. La interacción de los absorbentes minerales con las colas hidrófobas de los iones HDTMA, que reemplaza el catión Na+ en la superficie del absorbente y hace que las superficies del adsorbente se carguen positivamente, provoca el aumento de las capacidades de adsorción. Debido a la interacción electrostática entre el adsorbato y el adsorbente modificado con tensioactivo, se podrían adsorber tintes aniónicos59,60.

Por razones económicas, la reutilización del adsorbente elegido juega un papel importante en los estudios. Mediante el seguimiento de la capacidad de adsorción del adsorbente durante cinco ciclos en condiciones ideales, se examinó la reutilización del HMNP. La desorción se llevó a cabo eluyendo el AR18 adsorbido en HMNP con una solución de NaOH 0,5 M después de cada ejecución de adsorción. La buena reciclabilidad de las piedras pómez modificadas para la adsorción de AR18 se demuestra en la Fig. 12, que muestra una reducción en la efectividad de la adsorción de HMNP del 99 al 85 % después de cinco reciclajes consecutivos. Los resultados de la prueba de reutilización revelaron que el sorbente HMNP preparado no muestra una pérdida considerable de su eficiencia incluso después de cinco ciclos. Algunos estudios previos sobre diferentes contaminantes como el Antimonio y el fosfato así lo demuestran 61,62.

Reutilizabilidad de HMNP durante diez ciclos sucesivos (condición: pH = 4,5, dosis de sorbente = 2,375 g/l, concentración de AR18 = 25 mg/l y tiempo de contacto = 70 min).

La capacidad de adsorción de este estudio se comparó con otros adsorbentes de piedra pómez informados por otros investigadores. Otros estudios han investigado la eliminación de diferentes contaminantes mediante piedra pómez, y sus capacidades máximas de adsorción (Qmax) se enumeran en la Tabla 11. En la mayoría de los estudios, la capacidad máxima de adsorción se ha producido en condiciones ácidas.

En el presente estudio, se sintetizó un adsorbente HMNP para la adsorción de aguas residuales industriales que contienen colorantes. CCD predijo y optimizó el proceso de eliminación de AR18 con RSM. A partir de los resultados de ANOVA obtenidos, se entendió que la concentración inicial de AR18 tiene el mayor efecto en el proceso de adsorción, mientras que el tiempo de contacto tiene el menor. La capacidad máxima de adsorción de HMNP fue de 12,84 mg/g con CO = 25 mg/l, dosis de adsorbente de 2,375 g/l y pH = 4,5. Se encontró que el modelo de equilibrio isotérmico de Langmuir era el que mejor se ajustaba en este estudio, y los datos cinéticos de adsorción mostraron una buena concordancia con el de pseudosegundo orden. El proceso de adsorción se define como endotérmico y aleatorio debido a los valores positivos de ΔHo y ΔS o. Además, el ΔG negativo puede considerarse evidencia de la naturaleza espontánea de HMNP. En comparación con otros adsorbentes, el HMNP tiene una capacidad máxima de adsorción baja. Debido a su fácil accesibilidad, abundancia, no toxicidad y respeto al medio ambiente, el HMNP puede considerarse un adsorbente útil para concentraciones bajas de AR18 a pesar de su baja capacidad de adsorción. No obstante, podría absorber otros contaminantes de forma más eficaz.

Todos los datos generados o analizados durante este estudio están disponibles del autor correspondiente previa solicitud razonable.

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Esta investigación ha sido apoyada por la Universidad de Ciencias Médicas de Teherán.

Departamento de Ingeniería de Salud Ambiental, Escuela de Salud Pública, Universidad de Ciencias Médicas de Teherán, Teherán, Irán

Mahboobeh Kasraee, Mohammad Hadi Dehghani y Farshad Hamidi

Centro de Investigación de Residuos Sólidos, Instituto de Investigación Ambiental, Universidad de Ciencias Médicas de Teherán, Teherán, Irán

Mohammad Hadi Dehghani

Ingeniería Química y del Petróleo, Facultad de Ingeniería, Universiti Teknologi Brunei, Bandar Seri Begawan, BE1410, Brunei Darussalam

Nabisab Mujawar Mubarak y Rama Rao Karri

Departamento de Biociencias, Escuela de Ingeniería Saveetha, Instituto Saveetha de Ciencias Médicas y Técnicas, Chennai, India

Nabisab Mujawar Mubarak

Sección de Ingeniería Química, Universidad de Sohar, Sohar, Omán

Natarajan Rajamohan

Departamento de Ingeniería Química, Universidad de Ingeniería y Tecnología de Dawood, Karachi, 74800, Pakistán

Nadeem Hussain Solangi

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Supervisión, conceptualización, metodología: MHD, software MK, visualización, investigación: MHD, FH, RRK, RN, NHS Escritura: revisión y edición: MHD, NMM

Correspondencia a Mohammad Hadi Dehghani.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Kasraee, M., Dehghani, MH, Hamidi, F. et al. Eliminación por adsorción del colorante rojo ácido 18 de una solución acuosa utilizando nanopiedra pómez modificada con cloruro de hexadecil-trimetilamonio. Representante científico 13, 13833 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-41100-w

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Recibido: 17 de junio de 2023

Aceptado: 22 de agosto de 2023

Publicado: 24 de agosto de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-41100-w

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