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Apr 27, 2024

Caracterización, estabilidad y viabilidad de largo

Scientific Reports volumen 12, Número de artículo: 13518 (2022) Citar este artículo 1240 Accesos 1 Citas 4 Detalles de Altmetric Metrics En el presente trabajo se han estudiado las células fotogalvánicas con

Scientific Reports volumen 12, número de artículo: 13518 (2022) Citar este artículo

1240 Accesos

1 Citas

4 altmétrico

Detalles de métricas

En el presente trabajo, las células fotogalvánicas han sido estudiadas con respecto a la fotoestabilidad y el uso a largo plazo del electrolito basado en sensibilizador acuoso crudo de extracto de espinaca para la recolección de energía solar. Además, hasta ahora tampoco se ha investigado la naturaleza de los componentes químicos presentes en el electrolito viejo y fotodescompuesto y su capacidad de generación actual, de lo contrario, es de gran importancia para el uso duradero del mismo electrolito en las celdas. En estudios anteriores, se ha demostrado durante la iluminación la fotogeneración de corriente en estado estacionario durante aproximadamente dos horas a partir de células crudas basadas en extracto de espinaca. Pero los datos de sólo dos horas de generación de corriente en estado estacionario no son suficientes para demostrar la viabilidad de trabajar con células fotogalvánicas. Por lo tanto, para llenar este vacío de investigación de la falta de caracterización de las moléculas sensibilizadoras del extracto crudo de espinaca y la falta de estudios sobre el uso a largo plazo de este electrolito (extracto crudo de espinaca-surfactante-reductor-álcali-agua), el presente estudio extenso ha ha hecho. El espectro observado del extracto crudo de espinaca se asemeja al del complejo clorofila-proteína, lo que demuestra que es el principal componente químico del extracto que absorbe la luz. Un ácido fuerte afecta negativamente a la fotogalvánica del extracto y un pH alto favorece la actividad fisiológica y fotogalvánica del extracto. Los espectros de una solución fotogalvánica de electrolito fotogalvánico de fructosa, extracto crudo de espinaca, NaOH, lauril sulfato de sodio (NaLS), muy antiguo e iluminado, muestran una absorbancia insignificante (540–700 nm) y una absorbancia cero (a 700 nm), lo que sugiere la ausencia de clorofila debido a su foto. -degradación. Cuando este electrolito fotodegradado se ilumina nuevamente, la potencia de salida obtenida es casi igual a la del electrolito nuevo iluminado por primera vez. La corriente observada en el tiempo cero y después de 2641 h del mismo electrolito utilizado a largo plazo es de 50 mA cm-2 y 40 mA cm-2, respectivamente. Esto significa que el extracto crudo fresco de espinaca, así como el extracto fotodegradado a pH alto, son casi igualmente capaces de generar energía.

Un dispositivo de células fotogalvánicas convierte la energía solar en energía solar. Una celda fotogalvánica consta de dos electrodos sumergidos en una solución electrolítica a base de fotosensibilizador y reductor1,2,3,4. Todos los dispositivos de células solares prometedores5,6,7, incluidas las células fotogalvánicas, deben ser sostenibles y duraderos en su uso. La sostenibilidad y durabilidad de las células fotogalvánicas tiene una importancia especial, ya que las moléculas fotosensibilizadoras son propensas a fotodegradarse. La caracterización, estabilidad y viabilidad del uso a largo plazo de los componentes químicos absorbentes de luz del electrolito acuoso crudo de extracto de espinaca es de suma importancia, pero no se ha investigado científicamente en fotogalvánica. Los fotogalvanicistas se han centrado principalmente en el uso de fotosensibilizadores de tintes artificiales/sintéticos, reductores sintéticos, tensioactivos sintéticos y soluciones alcalinas/tampón sintéticas para constituir el electrolito para la recolección de energía solar a través de las células fotogalvánicas. Algunos de los sistemas químicos sensibilizadores-reductores sintéticos reportados son: sensibilizador de colorante de tionina-reductor de hierro8, colorante de rodamina B-reductor de fructosa9, colorante Sudán-I-reductor de fructosa10, colorante rojo de bromofenol-reductor de EDTA11, reductor de safranina O-EDTA12, azul de toluidina colorante reductor de glucosa13, colorante azul de toluidina-reductor de Fe(II)14 y colorante rojo Congo-reductor de formaldehído15.

El uso de sensibilizadores de colorantes sintéticos va en contra del objetivo último de sostenibilidad y naturaleza renovable de la captación de energía solar. Además, la caracterización de los productos de fotodesintegración de las moléculas sensibilizadoras de colorantes que constituyen el electrolito y su importancia en la generación de corriente a través de la célula también ha escapado a la atención de los investigadores. Sin embargo, se han informado algunos estudios sobre el uso de recursos naturales, renovables y sostenibles (como extracto de espinaca) para la recolección de energía solar a través de células fotogalvánicas16,17. Se han estudiado y reportado células fotogalvánicas basadas en un sensibilizador de extracto acuoso crudo de espinaca (un recurso natural, renovable y sostenible), un tensioactivo de lauril sulfato de sodio (NaLS), un reductor de fructosa y un electrolito alcalino de NaOH, para la conversión y el almacenamiento de energía solar con iluminación baja y alta. intensidad17. Sin embargo, en estos estudios no se ha realizado la caracterización de los materiales absorbentes de luz presentes en el extracto acuoso crudo de espinaca. Además, tampoco se ha investigado la naturaleza de los componentes químicos presentes en el electrolito viejo y fotodescompuesto y su capacidad de generación actual, de lo contrario, es de gran importancia para el uso duradero del mismo electrolito en la celda. Sin embargo, durante la iluminación se ha demostrado la fotogeneración de corriente en estado estacionario durante aproximadamente dos horas a partir de una célula basada en extracto crudo de espinaca. Pero los datos de sólo dos horas de generación de corriente en estado estacionario no son suficientes para demostrar la viabilidad del funcionamiento de las células fotogalvánicas. Por lo tanto, para llenar este vacío de investigación de la falta de caracterización de las moléculas sensibilizadoras del extracto crudo de espinaca y la falta de estudios sobre el uso a largo plazo de este electrolito (extracto crudo de espinaca-surfactante-reductor-álcali-agua), el presente estudio extenso ha ha hecho.

En el presente estudio, el sensibilizador presente en el extracto acuoso crudo de espinaca se ha caracterizado mediante el estudio espectroscópico UV-visible. Además, también se han estudiado espectroscópicamente los cambios que se producen en la propiedad espectral de ese sensibilizador bajo la influencia del álcali NaOH, el ácido HCl, el tensioactivo NaLS, el reductor de fructosa, la fotoiluminación y la duración del tiempo. La idoneidad de un pH alto y la inadecuación de un pH bajo para una mejor eficiencia de las células solares también se ha demostrado a través de una comprensión del cambio en el electrolito. La viabilidad del uso a largo plazo del mismo electrolito de extracto crudo de espinaca para la recolección de energía solar también se ha demostrado durante más de 2500 h.

El presente estudio ha utilizado extracto acuoso crudo de hojas de espinaca junto con fructosa (99,8 % de pureza de ensayo), lauril sulfato de sodio-NaLS (94 % de pureza mínima de ensayo) y NaOH (98 % de pureza de ensayo). Las soluciones madre de todos los productos químicos se prepararon pesándolas directamente y disolviéndolas en agua monodestilada, y las soluciones se mantuvieron en la oscuridad para protegerlas de la luz16,17.

Los autores han preparado el extracto fresco utilizando hojas de espinaca. El autor ha utilizado las hojas de espinaca como fuente de fotosensibilizador natural, ya que las hojas de espinaca tienen algunas características específicas frente a otras hojas verdes. Algunas de las características especiales de las espinacas son las siguientes: (i) las espinacas frescas son una fuente conveniente de clorofila 'a' y 'b'. la clorofila 'a' es el material de recolección de luz dominante entre todos los pigmentos que se encuentran en el extracto acuoso crudo de la hoja de espinaca; (ii) se identifica que las espinacas son las más ricas en clorofila. El estudio sobre el contenido de clorofila de algunas verduras crudas ha informado que las espinacas crudas tienen el mayor contenido de clorofila (mg kg-1 de peso fresco)18, es decir, del orden de 1270. Los contenidos de clorofila informados (mg kg-1 de peso fresco) de las verduras crudas Los frijoles, las coles de Bruselas, el brócoli, el perejil, los pepinos, los guisantes, los puerros, el pimentón verde, el calabacín y el apio son del orden de 71 a 133, 60, 128, 995, 36, 50, 87, 38, 68 y 34. respectivamente18,19; (iii) el extracto de espinaca que contiene colorante natural es un sensibilizador natural común. El tinte extraído de las espinacas es un tinte natural robusto demostrado en estudios DSSC20; y (iv) la espinaca es un biomaterial ampliamente disponible durante todo el año.

Los fotosensibilizantes naturales presentes en el extracto de espinacas no han sido separados para su uso, sino que se ha utilizado extracto como tal. El extracto acuoso de espinaca se ha obtenido mediante el procedimiento de (i) en primer lugar, se lavan las hojas frescas de espinaca con agua, (ii) se trituran las hojas lavadas y húmedas (50 g) en presencia de un poco de agua (10 ml). en una jarra de batidora eléctrica, (iii) luego la materia triturada se filtra con un papel de filtro común, (iv) el filtrado se deja sin perturbar durante algún tiempo para permitir la sedimentación de la materia fibrosa y de otro tipo, y (v) el líquido transparente sobre el sedimento se utilizado como extracto acuoso de espinaca para la fotosensibilización de la solución en una celda fotogalvánica16,17.

El extracto crudo de espinaca como fotosensibilizador natural también se ha utilizado ampliamente en las células solares sensibilizadas por colorantes (DSSC). Sin embargo, la eficiencia de la celda DSSC basada en extracto crudo de clorofila es muy baja debido a que la clorofila 'a' no se une al electrodo semiconductor. Sin embargo, las células DSSC basadas en extracto de clorofila cruda hidrolizada con NaOH muestran una eficiencia mejorada21. En la hidrólisis del extracto crudo de clorofila, el enlace éster de las moléculas de clorofila sufre un cambio químico para formar grupos –COOH y –OH, lo que ayuda a unirse con el electrodo semiconductor, lo que conduce a una mayor eficiencia. En lo que respecta a la fotogalvánica del extracto bruto de clorofila, no es necesario el anclaje de la molécula de clorofila al electrodo de trabajo. Además, las células fotogalvánicas utilizan NaOH. Todos estos factores hacen que la clorofila sea aún más eficiente para captar luz a través de las células fotogalvánicas.

Los espectros UV-visible se tomaron manualmente mediante un espectrofotómetro UV-visible-108 de haz único (Systronics, Ahmedabad, India). Las celdas de cubeta utilizadas (Optiglass Ltd., Reino Unido) tienen transmisiones del 82,3 % (a 200 nm), del 84,3 % (a 220 nm) y del 85 % (a 85 nm). Desde este espectrofotómetro, la precisión de las posiciones de las bandas en lo observado es de ± 0,5 nm. Las muestras se escanearon manualmente anotando el % de transmitancia (absorbancia) en diferentes longitudes de onda. Los espectros UV-visible se han dibujado manualmente entre la absorbancia (en el eje 'Y') y la longitud de onda absorbida en nm (en el eje 'X'). Las espinacas frescas son una fuente conveniente de clorofila a y b. La banda de absorción de la clorofila 'a' está a 660 nm (en la región roja) y 430 nm (en azul) en éter dietílico. La banda de absorción de clorofila-b está a 650 nm (en la región roja) y 453 nm (en azul) en éter dietílico. En las presentes condiciones experimentales, las bandas de absorción del extracto crudo de espinaca se observaron a 680 nm (en la región roja) y 440 nm (en azul). La clorofila absorbe radiación casi en todo el rango, particularmente en el azul violeta (470 nm) y el rojo (650–700 nm)16,17.

La reproducibilidad del fenómeno descrito en el manuscrito se ha comprobado de dos maneras: primero, comparando los resultados espectrales del presente estudio con trabajos ya publicados y, segundo, repitiendo las observaciones de la producción eléctrica del mismo electrolito mediante recarga. en diferente momento.

El autor declara que en la presente investigación experimental se ha utilizado un material vegetal comestible (hoja de espinaca disponible en el mercado libre). El material vegetal de investigación experimental actual ha cumplido con las directrices y la legislación institucionales, nacionales e internacionales pertinentes.

Se ha encontrado que los espectros del extracto acuoso crudo de espinaca son similares a los del cloroplasto intacto, excepto en la región UV. Los espectros del cloroplasto intacto tienen dos máximos de absorción a 678,5 nm (banda Q; A0,875) y 437 nm (banda Soret con A1,8)22,23,24.

El espectro UV-visible del extracto crudo de espinaca muestra dos bandas de absorción principales a 680 nm (A0.63) y 440 nm (A1.65) en la región visible con un ligero pero continuo aumento en la absorbancia hacia longitudes de onda más cortas y una fuerte absorción sin cualquier máximo en la región UV16 (Fig. 1, línea curva 1; Fig. Suplementaria S1; Tabla complementaria S1). El espectro de absorción del extracto acuoso crudo de espinaca, que contiene una mezcla de clorofila 'a' y 'b' y carotenoides (ver Sección 1 de la sección complementaria-SI), está dominado en la región visible por la absorción de clorofila 'a. ' (transiciones permitidas π → π*). La clorofila 'b' y los carotenoides se absorben ampliamente en la región azul (400–500 nm). La banda a 440 nm puede ser la resultante no sólo de las clorofilas 'a' y 'b' sino también de los carotenoides25.

(1) Espectros UV-visible del extracto acuoso puro de espinaca16 [línea de la curva 1, propiedad espectral principal: absorbancia (A) que aumenta continuamente hacia longitudes de onda más cortas, bandas a 680 nm (A0.63) y 440 nm (A1.65)]; (2) Espectros UV-visible que muestran el efecto de NaLS y fructosa en los espectros del extracto acuoso de espinaca [línea curva 2, propiedad espectral principal: absorbancia que aumenta ligeramente pero continuamente hacia una longitud de onda más corta, bandas a 680 nm (A0.36), 420 nm (A0.94), 340 nm (A1.22), banda para el hombro a 480 nm (A0.55)]; (3) Espectros UV-visible que muestran el efecto del álcali NaOH en los espectros del extracto de espinaca que tiene NaLS y fructosa [línea de la curva 3, propiedad espectral principal: la absorbancia aumenta ligeramente pero continuamente hacia la longitud de onda más corta, bandas a 680 nm (A0.36 ), 420 nm (A0.94), 340 nm (A1.22), banda para el hombro a 480 nm (A0.55)]; y (4) espectros UV-visible que muestran el efecto del HCl en los espectros del extracto de espinaca que contiene NaLS y fructosa [línea de la curva 4, propiedad espectral principal: la absorbancia aumenta ligeramente pero continuamente hacia bandas λ más cortas a 660 nm (A0.39). 420 nm (A1.22), 320 nm (A1.13) y banda para el hombro a 280 nm (A1.43)].

La absorción del extracto crudo de espinaca es ligeramente diferente a la de las clorofilas puras. Los máximos de absorción de clorofila 'a' pura se informan a 660 nm y 430 nm con una relación de intensidad de casi 1,3 (A430/A660) en éter solvente, y los máximos de absorción de clorofila 'b' pura en éter solvente se informan a 650 nm y 453 nm. nm con una relación de intensidad de casi 3–4 (A453/A650) que muestra una banda de clorofila 'b' de 650 nm es muy débil26.

Lin y Shi también han informado de un espectro en forma de silla de montar con dos picos a 415 nm (banda Soret o 'B') y 664 nm (banda Q) para la clorofila27. Los espectros de las clorofilas se han explicado con la ayuda de la regla de Huckel, las transiciones π – π* y el modelo de Gouterman (modelo de cuatro orbitales). El anillo de porfirina de la clorofila es una estructura de anillo aromático con 18 electrones π dispuestos de forma conjugada. El modelo de Gouterman atribuye el origen de la banda Soret a una transición electrónica fuerte π – π * al segundo estado excitado, y el origen de la banda Q a una transición electrónica débil π – π * al segundo estado excitado. Se ha propuesto un modelo de cuatro orbitales para explicar los espectros de absorción UV-visible de los anillos de porfirina a través de las transiciones electrónicas desde el orbital molecular ocupado más alto (HOMO) al orbital molecular desocupado más bajo (LUMO). La naturaleza de los iones metálicos centrales y de los sustituyentes que constituyen este anillo afecta la diferencia de energía entre HOMO y LUMO y a su vez sus espectros de absorción28. La posición y la intensidad de la absorción en la región visible del extracto crudo de espinaca difieren de las clorofilas puras principalmente en dos formas:

Primero, las bandas del extracto crudo de espinaca están desplazadas hacia el rojo debido a (a) la alta polaridad del medio y (b) las interacciones pigmento-proteína del cloroplasto, ya que las clorofilas están asociadas con la proteína del cloroplasto y los carotenoides a través de un enlace químico verdadero y un enlace suelto, respectivamente25,29 . La clorofila no está libre en el extracto acuoso crudo de espinaca ni puede estarlo, ya que la clorofila pura es insoluble en medio acuoso.

En segundo lugar, la intensidad de absorción del extracto crudo de espinaca es mayor (con un ligero pero continuo aumento hacia longitudes de onda más cortas) que la de la clorofila pura.

Puede deberse a la turbidez y la materia suspendida presente en el extracto crudo de espinaca, ya que el complejo clorofila-proteína de la hoja de espinaca no está en verdadera solución (es opalescente). La turbidez y la dispersión de la luz conducen a una absorbancia más alta entre 400 y 800 nm con un aumento ligero, pero continuo, de la absorbancia hacia longitudes de onda más cortas. La turbidez conduce a una mayor absorbancia de los pigmentos. La turbidez se puede comprobar midiendo la absorbancia a 750 nm y 520 nm. Para un extracto de pigmento de hoja completamente transparente, la absorbancia a 750 debería ser igual a cero, ya que la clorofila 'a' (350–700 nm), la clorofila 'b' y los carotenoides no se absorben en esta región25. En el presente estudio, la absorción a 750 nm y más sugiere la presencia de turbidez en el extracto crudo de espinaca.

También se observó una banda de absorción más en la región visible a 560 nm (A0,64) para el extracto crudo de espinaca (Fig. 1, línea curva 1). Esta banda puede deberse al complejo clorofila 'a'-proteína (una banda menor cerca de 560 nm también reportada para la clorofila 'a') reforzada por la absorción debido a otras sustancias químicas como Vt. B2 (λmax cerca de 565 nm) y B12 (una banda cerca de 550 nm)] presente en el extracto crudo de espinaca.

Las clorofilas no absorben eficazmente los rayos UV, pero aún así pueden absorber la radiación UV, especialmente alrededor de 350 nm30. No se informa ninguna absorción por debajo de 350 nm para las clorofilas. La fuerte absorción en la región UV [260 nm (A3), 280 nm (A3), 300 nm (A2.04), 320 nm (A1.67), 340 nm (A1.56)] puede deberse a la π → permitida. π* absorción por sustancias químicas (vitaminas como A1, A2, B1, B12, E; distintas de Vt.B2; alcaloides como niacina; ácidos como ácido oxálico, ácidos grasos omega-3, ácido p-cumárico; proteínas, etc.) presentes en extracto crudo de espinacas (Sección 1 del SI). La opinión de los autores se basa en el hecho de que el λmax para estos productos químicos se encuentra en la región UV.

El espectro de absorción electrónica del extracto crudo de espinaca está dominado por la absorbancia de tipo clorofila 'a'. Este espectro del extracto crudo tiene un parecido extremo con los espectros del complejo clorofila-proteína (cloroplasto intacto) (Fig. 1, línea curva 1). Por lo tanto, se puede inferir que el cromóforo del complejo clorofila-proteína es el principal químico en el electrolito (que contiene el extracto crudo de espinaca) que explica la absorción de luz a través de la fotoexcitación en la región visible. Algunos otros componentes químicos [por ejemplo, carotenoides (λmax cerca de 450 nm), Vt.B2, Vt.B12] del electrolito (que tiene el extracto crudo de espinaca) también pueden desempeñar un papel en la absorción de luz, aumentando la absorción de la luz visible por el cromóforo17 del complejo clorofila-proteína (Sección 2 del SI).

En el extracto crudo de espinaca, se cree que la clorofila 'b' y los carotenoides, incluidos otros pigmentos accesorios, transfieren la energía absorbida a la molécula de clorofila 'a'31,32,33. Se informa que productos químicos como los carotenoides y las ficobilinas sensibilizan la fotosíntesis34. El complejo clorofila-proteína presente en el extracto crudo es el componente principal que capta la luz. La clorofila también puede actuar como donante de electrones a través de su anillo E y los grupos ceto presentes en el anillo y las cadenas laterales35.

En presencia de NaLS y fructosa, el extracto crudo de espinaca muestra absorción a 680 nm (banda Q con A0.36), 420 nm (banda Soret con A0.94), 340 nm (A1.22) y un hombro en la banda. 480 nm (A0.55), con un aumento ligero pero continuo hacia longitudes de onda más cortas (Fig. 1, línea curva 2; Fig. Suplementaria S1; Tabla Suplementaria S1, Sección 3 de SI). Hay un cambio hipocrómico para la absorbancia en la banda Q, la banda Soret y para todas las longitudes de onda en comparación con el extracto de espinaca crudo puro (Fig. 1, línea curva 1). La solución acuosa pura de NaLS sola muestra absorción en la región UV a λmax 260 nm (Amax 0,04). NaLS provoca cambios al azul de la banda de 280 nm (generalmente observados tanto para proteínas como para aminoácidos) debido a cambios conformacionales por rotura de los enlaces de hidrógeno. Este cambio en la absorción puede deberse a varias razones25,29,36,37,38, como la eliminación inducida por NaLS de la fuerte interacción clorofila-clorofila y la feofitinización junto con cambios conformacionales en la parte proteica del complejo de clorofila (Sección 4 del SI).

Se ha informado que los reductores favorecen la solubilidad y la estabilidad de las proteínas al desfavorecer su desnaturalización39. Se informa que si hay moléculas presentes que pueden actuar como oxidante o reductor, la energía de excitación puede gastarse en la transferencia de un electrón mediante oxidación/reducción de clorofila como se muestra a continuación24:

Las reacciones son mucho más rápidas si no se combinan con la transferencia de protones. Otro posible proceso es la eyección de electrones como40, Chl + luz → Chl.+ + e−.

Se informa de la inhibición de la reoxidación de la clorofila reducida por el carotenoide tetraceno y antraceno41.

En presencia de NaOH (pH 13,71 con NaLS y Fructosa), el extracto crudo de espinaca muestra absorción a 680 nm (A0,20), 640 nm (A0,28), 420 nm (banda de Soret, A1.18), 300 nm. (A1.52) y un hombro en la banda de 340 nm (A0.97), con un aumento ligero pero continuo hacia longitudes de onda más cortas (Fig. 1, línea curva 3; Fig. Suplementaria S1; Tabla Suplementaria S1).

Hay una banda de Soret hipercrómica desplazada, una banda hipercrómica desplazada e hipsocrómica a 300 nm, y una banda Q hipocrómica desplazada a 680 nm con una banda adicional a 640 nm en comparación con los espectros del crudo. extracto de espinaca que contiene NaLS con fructosa (Fig. 3, línea curva 2). Hay una banda de Soret desplazada hipocrómica e hipsocrómica, una banda Q desplazada hipocrómica a 680 nm con una banda adicional a 640 nm en la región de la banda Q, una banda adicional a 300 nm y una banda de hombro adicional en 340 nm (A0,97) en comparación con los espectros del extracto de espinaca crudo puro (Fig. 1, línea curva 1). En comparación con los espectros del extracto de espinaca puro y crudo, las bandas del NaOH son amplias y menos intensas. Este cambio en el espectro de absorción puede deberse al efecto saponificante25, solubilizante25,42, desnaturalizante25 y enolización43,44,45 del NaOH sobre el complejo clorofila-proteína (Sección 5 del SI).

En la desnaturalización, cabe mencionar que sólo hay cambios en la estructura secundaria y terciaria de la proteína. Se informa que la estructura primaria y la estructura de porfirina están intactas25. Se informa que la hidrólisis de ambas clorofilas con una solución alcalina diluida en frío (KOH) da una molécula de fitol, una molécula de metanol y una molécula de clorofilida 'a' o clorofilida 'b'46.

El espectro de la clorofila 'a' en ausencia de NaOH tiene una absorbancia mayor y picos agudos. La profunda alteración en el espectro al hacer que la fase de prueba sea intermedia sugiere que su carga negativa no se limita al oxígeno del ion enolato sino que se distribuye por todo el sistema conjugado24,43. En esta estructura, el sistema conjugado ya no forma un circuito cerrado y se podría esperar un espectro alterado47.

En presencia de HCl (pH 0,29 con NaLS y Fructosa), el extracto crudo de espinaca muestra absorción a 660 nm (banda Q, A0.39), 420 nm (banda Soret, A1.22), 320 nm (A1.13). , y una banda para el hombro cerca de 280 nm (A1.43), con un aumento leve pero continuo hacia longitudes de onda más cortas (Fig. 1, línea curva 4; Fig. Suplementaria S1; Tabla Suplementaria S1).

Hay una banda Soret desplazada hipocrómica e hipsocrómica a 420 nm, una banda Q desplazada hipocrómica e hipsocrómica a 660 nm, una banda adicional a 320 nm y una banda de hombro cerca de 280 nm (A1.43 ) en comparación con los espectros del extracto de espinaca crudo puro (Fig. 1, línea curva 1).

Hay una banda de Soret hipercrómica e hipsocrómica desplazada a 320 nm, y una banda Q hipercrómica e hipsocrómica desplazada a 660 nm con un hombro adicional cerca de 280 nm en comparación con espectros de extracto crudo de espinaca que contiene NaLS con fructosa (Fig. 1, línea curva 2). Este cambio en el espectro de absorción puede deberse a la feofitinización, desnaturalización e hidrólisis del complejo clorofila-proteína en medio ácido (Sección 6 del SI).

Un espectro UV-visible tomado inmediatamente después de la primera iluminación de la solución fotogalvánica es casi similar a los espectros de preiluminación en medio alcalino. Los espectros de postiluminación del extracto crudo de espinaca en medio alcalino en presencia de NaLS y fructosa contienen bandas anchas desplazadas hipocrómicas en la región visible (Fig. 2, línea curva 5) en comparación con los espectros de preiluminación de la misma solución fotogalvánica ( Fig. 1, línea curva 2). En la región UV, los espectros de pre y posiluminación del extracto crudo de espinaca son casi los mismos excepto a 260 nm y 280 nm.

Efecto de la iluminación sobre los espectros del extracto en presencia de NaOH, NaLS y Fructosa [línea de la curva 5, propiedad espectral principal: se tomó un espectro inmediatamente después de la iluminación. Absorbancia ligeramente, pero aumentando continuamente hacia la λ más corta, banda ancha a 420 nm (A0,75), banda muy ancha a 640 nm (A0,122), banda de hombro a 480 nm (A0,37)].

Después de la iluminación, las bandas de absorción se vuelven más anchas y menos intensas en comparación con las bandas del extracto crudo puro de espinaca (Fig. 1, línea curva 1) y del extracto con NaOH (Fig. 1, línea curva 1) debido al fotoblanqueo de la clorofila y los fotones indujeron cambios en la fracción proteica48,49. Un espectro de postiluminación de extracto crudo de espinaca que tiene NaOH, NaLS y fructosa es sólo ligeramente diferente al de los espectros de preiluminación de la misma solución fotogalvánica (Sección 7 del SI). Las razones pueden ser la estabilidad de la clorofila a altas intensidades de luz durante largos períodos en los extractos acuosos25, la ausencia de blanqueamiento de las clorofilas en ausencia de disolventes orgánicos50, las semiquinonas reducidas estables de los pigmentos51,52, la reversibilidad como reoxidación de la clorofila reducida53,54,55 ,56,57,58,59,60,61,62,63.

Los espectros posteriores a la iluminación del extracto crudo de espinaca en medio alcalino en presencia de NaLS y fructosa fueron casi similares a los espectros previos a la iluminación de la misma solución. Esta solución de electrolito fotogalvánico ya iluminada se volvió a iluminar el día 24 de preparación del electrolito y luego se tomaron sus espectros UV-visibles el día 33.

Los espectros del extracto crudo de espinaca (presente con NaOH, NaLS, fructosa en una celda fotogalvánica) después de casi 1 mes y dos veces de iluminación, muestran absorbancia cero a 700 nm y longitudes de onda superiores (Fig. 3, línea curva 6), lo que sugiere ausencia de turbidez y materia suspendida. La absorbancia de 540 a 700 nm también es insignificante, lo que sugiere ausencia de clorofila, feoftina, etc. en la solución electrolítica fotogalvánica tan antigua e iluminada. Significa que estas moléculas han sido fotodescompuestas irreversiblemente (obedeciendo una cinética de primer orden) mediante luz ultravioleta y luz visible en moléculas más simples desconocidas64,65,66,67,68,69,70,71,72,73,74,75,76 . Cuando esta solución fotodegradada se ilumina nuevamente, la producción de energía obtenida es casi igual a la del extracto de espinaca crudo fresco iluminado por primera vez que contiene NaOH, NaLS y fructosa (Tabla 1, Tabla complementaria S2). Esto significa que el extracto fresco crudo de espinacas y el extracto fotodegradado que contiene NaOH son casi igualmente capaces de generar energía. Esto significa que no hay nada de qué preocuparse por la fotodegradación de la clorofila en lo que respecta a la generación y almacenamiento de energía mediante fotogalvánica.

(1) Espectros de iluminación posteriores al segundo tiempo del extracto en presencia de NaOH, NaLS y fructosa [línea de curva 6, propiedad espectral principal: tanto la solución de referencia como la de muestra se iluminaron el segundo día de preparación y se volvieron a iluminar el día 24 , espectros después de la reiluminación, sin pico en ninguna longitud de onda, A0 a 700 nm y λ superior, A≈0 de 540 a 700 nm, la absorbancia aumenta regularmente desde 540 nm hacia λ inferior]; (2) Espectros de post-iluminación del extracto en presencia de HCl, NaLS y Fructosa. [línea de la curva 7, propiedad espectral principal: la absorbancia en absoluto λ era muy elevada, banda ancha a 640 nm (A2.22), banda muy ancha a 440–480 nm (A2.69), una banda de hombro a 540 nm (A2. .22)]; y (3) Espectros de post-iluminación del extracto de espinaca en presencia de HCl, NaLS y Fructosa: espectros de capa clara y transparente [línea de curva 8, propiedad espectral principal: sin pico en ningún λ, A0 a 700 nm y λ superior , A≈0 de 540 a 700 nm, la absorbancia aumenta regularmente desde 540 nm hacia λ inferior].

Por lo tanto, se puede concluir que el extracto crudo de espinaca es una buena fuente para la generación de energía sin preocuparse por la estabilidad/inestabilidad de la clorofila debido al NaOH o la iluminación. Sin embargo, es un hecho observado e informado que la estabilidad y el color de la clorofila se ven afectados por el calor, el aire (gas oxígeno), la luz ultravioleta y el pH (Sección 8 del SI).

Los espectros de preiluminación del extracto de espinaca crudo puro (Fig. 1, línea curva 1) y del extracto de espinaca crudo (que contiene HCl, NaLS y fructosa) (Fig. 1, línea curva 4) tienen bandas de intensidad relativamente nítidas y bajas y una absorbancia más baja. en toda la región UV-visible.

También se determinaron los espectros de posiluminación del extracto crudo de espinaca en medio altamente ácido (pH 0,29) en presencia de NaLS y fructosa y se compararon con los espectros de preiluminación de la misma solución. El extracto crudo de espinaca (pH 0,29) junto con NaLS, fructosa y HCl se introdujeron en una celda fotogalvánica y se iluminaron el segundo día, y esta solución ya iluminada se iluminó nuevamente el día 24 y luego se tomó su espectro UV-visible el día 33. .

Los espectros del extracto crudo de espinaca (con HCl, NaLS y fructosa) después de casi 1 mes y dos veces de iluminación muestran una absorción muy elevada a 640 nm (A2.22, banda ancha), 580 nm (A2.22, banda de hombro), 460 nm (A2.69, banda muy ancha) y en todas las demás longitudes de onda en toda la región UV-visible, lo que sugiere la presencia de turbidez excesiva y materia en suspensión (Fig. 3, línea curva 7; Fig. Suplementaria S1; Tabla Suplementaria S1). La solución estaba muy turbia debido a la presencia de material ceroso de color amarillo-marrón que puede ser feofitina formada al eliminar el Mg de la clorofila. Las bandas observadas pueden atribuirse a la feofitina (en medio muy ácido en presencia de NaLS y Fructosa). La amplitud puede deberse a su complejo periférico de Mg77.

Cuando esta solución altamente turbia se dejó tranquila durante algún tiempo, se pudieron ver claramente dos capas. La capa superior era muy viscosa, turbia, cerosa y de color amarillo-marrón, mientras que la capa inferior era clara y transparente. Los espectros UV-visible de esta capa clara y transparente se encontraron completamente diferentes, como se muestra en la línea curva 8 en la Fig. 3 (consulte también la Fig. S1 complementaria, la Tabla complementaria S1) que el de la solución que tiene ambas capas mezcladas (mostrada por la curva línea 7 en la Fig. 3). Los espectros de esta capa clara y transparente no tienen picos, y se asemeja al del extracto de espinaca crudo alcalino de 1 mes de edad y dos veces iluminado (mostrado por las líneas curvas 6 y 8 en la Fig. 3), excepto en la magnitud de la absorbancia. El valor de absorbancia de la capa transparente es mayor que el de la última. Además, la capa transparente tiene una absorción superior a 700 nm, lo que muestra la presencia de algo de turbidez en la capa transparente. Esta turbidez puede haber entrado en la capa transparente mientras la separaba de la capa viscosa superior. Si deducimos la absorción de turbidez (casi 0,22) de los espectros de la solución clara, entonces la curva espectral de esta solución clara parecerá superponerse con la del extracto de espinaca crudo alcalino de 1 mes de edad y dos veces iluminado durante la mayor parte del UV. región visible. Sugiere que la composición química de la solución ácida transparente y el extracto de espinaca crudo alcalino de 1 mes de edad y dos veces iluminado es casi la misma. Significa que los productos de fotodescomposición en una solución ácida transparente y el extracto de espinaca crudo alcalino de 1 mes de edad y dos veces iluminado son casi iguales. Esto sugiere ausencia de clorofila y feofitina en una solución transparente ya que no hay pico en la región visible.

Además, cabe mencionar que la capa cerosa superior está formada por una sustancia orgánica insoluble en agua (puede ser feofitina que se ha quedado fuera del fotodaño). Parece que hubo una feofitinización muy alta por NaLS a pH bajo (es decir, 0,29), que se vio reforzada por un tiempo más prolongado (33 días). Esto condujo a la formación de un material ceroso turbio muy viscoso. Esta turbidez podría haber protegido a la feofitina al provocar la dispersión de la luz y reducir la fotoabsorción por parte de la feofitina, lo que provocó un menor fotodaño de la feofitina en la parte viscosa. Esta parte clara todavía estaba clara el día 48, lo que sugiere que la feofitinización se completó el día 33 o antes. De no haber estado completo, se habría observado alguna materia cerosa el día 33 en la parte clara.

Una celda fotogalvánica consta de dos electrodos (por ejemplo, electrodos anódicos de platino y catódicos de calomelanos saturados) en un electrolito líquido. La fotoestabilidad y la capacidad de recarga de las células solares fotogalvánicas son características de sus electrodos y electrolitos (Sección 9 del SI).

El electrolito fotogalvánico se caracteriza por especies iónicas de sensibilizador (clorofila). Además de esto, otras especies iónicas/especies iónicas incipientes como el estado oxidado de la molécula reductora, la molécula alcalina, la molécula de tensioactivos catiónicos/aniónicos, los productos de fotodegradación de la molécula sensibilizadora, los productos de fotodegradación fotoexcitados y fotoreducidos del sensibilizador. molécula, etc. son también los constituyentes químicos del electrolito. Otras especies iónicas/especies iónicas incipientes también son candidatos potenciales para completar el circuito interno de la célula que conduce a la generación actual. Este hecho es la clave para explicar la generación actual a partir del electrolito viejo y usado a largo plazo. La formación de especies iónicas a partir de la fotorreducción de la clorofila está respaldada por la literatura publicada59,78,79.

En lo que respecta a la estabilidad (con referencia a la producción eléctrica) de los dispositivos PG basados ​​en extracto crudo de espinaca, estos dispositivos tienen una tremenda capacidad de almacenar energía durante mucho tiempo y una tremenda capacidad de experimentar ciclos de carga y descarga. La capacidad de almacenamiento y las perspectivas de recarga de la celda fotogalvánica basada en extracto crudo de espinaca se estudiaron durante más de 3 meses y 20 días (Tabla 1, Tabla complementaria S2). Durante este período, se ha observado que la recarga con el mismo Pt y el sucio muestra una corriente de hasta el 62-112% de la corriente generada en la carga inicial. Y se ha observado que la recarga con el mismo Pt limpio muestra una corriente casi igual a la generada en la carga inicial. Se ha observado una generación de casi el 86% y el 55% de la energía inicial (generada en la carga inicial) en recargas después de 23 y 46 días, respectivamente. La deposición de material (extraíble) sobre el electrodo de Pt reduce en cierta medida la producción de energía. Por lo tanto, consideramos que el uso de la misma solución fotogalvánica (NaOH, NaLS, extracto crudo de espinaca y fructosa) con el mismo Pt y SCE después de la limpieza tiene el potencial de repetir el rendimiento observado en la carga inicial. Aunque para esta visión se necesita un estudio extenso y de mayor duración (que haremos nosotros en el futuro), y que no podría formar parte de este manuscrito al no ser el objetivo del presente estudio. He observado resultados similares y repetitivos al cargar celdas PG similares en días diferentes bajo luz solar natural. El trabajo experimental informado en este artículo se realizó en el año 2010. Los resultados de este trabajo se han reproducido muchas veces en condiciones similares de concentración, etc. La primera vez en el año 2012, la segunda vez en el año 2013 mientras los expertos verificaban las células y la tercera vez en año 2014 (Tabla complementaria S3).

Después de la recarga, el rendimiento eléctrico es casi el mismo que durante la primera carga de la celda (siempre que se utilice el electrodo de Pt bien limpio durante la recarga). Se infiere que productos químicos como el reductor no se consumen, de lo contrario no se habría producido casi la misma energía después de la recarga. Además, también muestra la fotoestabilidad del extracto crudo de espinaca después de su iluminación y reiluminación. Si el extracto de espinacas no hubiera sido estable, no habría sido posible obtener la misma producción de energía al recargar.

La reiluminación de la celda es capaz de reproducir el resultado (potencial y actual) obtenido por la primera iluminación (Tabla 1, Tablas complementarias S2, S3). No podría haber sido posible si el reductor hubiera sido sacrificial. Estos resultados sugieren que la principal reacción fotoquímica es reversible, aunque no se puede negar algún elemento de irreversibilidad, ya que todos los procesos naturales son irreversibles.

La capacidad de recarga de la celda a un valor de salida eléctrica (valor obtenido después de la primera carga) muestra que el electrolito PG no se consume, de lo contrario no se podría haber observado el valor de salida eléctrica (Tabla 1, Tablas complementarias S2, S3). Muestra que no hay un consumo sustancial de electrodos, fotosensibilizador, reductor y tensioactivo durante la carga y descarga de la celda. Se estima que sólo hay intercambio de electrones entre las especies electroactivas y los electrodos, y las moléculas fotosensibilizadoras y reductoras en la solución en masa durante la fotogeneración de corriente y potencia a través de las celdas PG. Por tanto, la celda PG estudiada en el presente trabajo es un sistema fotogalvánico según el concepto de efecto fotogalvánico planteado por el científico Rabinowitch.

El objetivo principal de las células PG es la generación y almacenamiento de energía. El presente estudio muestra que los dispositivos PG basados ​​en extracto de espinaca, bastante menos costosos y fáciles de fabricar, son bastante estables frente a los dispositivos celulares de estado sólido basados ​​en complejos moleculares de proteína fotosintética aislados80 (Sección 10 del SI).

Los espectros del extracto crudo de espinaca se asemejan a la propiedad de absorbancia de la clorofila 'a' y del complejo clorofila-proteína. Por lo tanto, se puede concluir que el complejo clorofila-proteína es el principal componente del extracto crudo de espinaca responsable de la absorción de luz en la región visible.

No se espera que el alto pH afecte negativamente la actividad fisiológica del extracto crudo de espinaca mediante feofitinización en lo que respecta a la fotogalvánica.

Los espectros del extracto crudo de espinaca (presente con NaOH, NaLS y fructosa en la celda fotogalvánica) después de casi 1 mes y dos veces de iluminación muestran ausencia de clorofila, feoftina, etc. en la solución de electrolito fotogalvánico tan antigua e iluminada. Significa que estas moléculas han sido fotodescompuestas irreversiblemente. Cuando esta solución fotodegradada se ilumina nuevamente, la potencia de salida obtenida es casi igual a la del extracto de espinaca crudo fresco iluminado por primera vez que contiene NaOH, NaLS y fructosa. Esto significa que el extracto fresco crudo de espinacas y el extracto fotodegradado que contiene NaOH son casi igualmente capaces de generar energía. Por lo tanto, se puede concluir que el extracto crudo de espinaca es una buena fuente para la generación de energía sin preocuparse por la estabilidad/inestabilidad de la clorofila.

Los espectros del extracto crudo de espinaca (con HCl, NaLS y fructosa) después de casi 1 mes y dos veces de iluminación muestran una absorción muy elevada en todas las longitudes de onda en toda la región UV-visible, lo que sugiere la presencia de turbidez excesiva y materia suspendida. Los espectros de la capa clara y transparente existente sobre la turbidez en presencia de HCl no tienen picos y se asemejan a los del extracto crudo de espinaca alcalino de 1 mes de edad y dos veces iluminado, excepto en la magnitud de la absorbancia. Sugiere que la composición química de la solución ácida transparente y el extracto de espinaca crudo alcalino de 1 mes de edad y dos veces iluminado es casi la misma. Significa que los productos de fotodescomposición en una solución ácida transparente y el extracto de espinaca crudo alcalino de 1 mes de edad y dos veces iluminado son casi iguales. Esto sugiere ausencia de clorofila y feofitina en una solución transparente ya que no hay pico en la región visible. En lo que respecta a la estabilidad (con referencia a la producción eléctrica) de los dispositivos PG basados ​​en extracto crudo de espinaca, estos dispositivos tienen una tremenda capacidad de almacenar energía durante mucho tiempo y una tremenda capacidad de experimentar ciclos de carga y descarga.

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El autor agradece al Departamento de Química de la Universidad Jai NarainVyas, Jodhpur, Rajasthan (India) por proporcionar las instalaciones de laboratorio necesarias. El autor reconoce las revistas Environmental Progress and Sustainable Energy y Advanced Energy and Sustainability Research por sus materiales y métodos.

Departamento de Química, Universidad Jai Narain Vyas, Jodhpur, Rajasthan, 342033, India

Pooran Koli

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Correspondencia a Pooran Koli.

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Koli, P. Caracterización, estabilidad y viabilidad del uso a largo plazo de componentes absorbentes de luz de electrolitos fotogalvánicos acuosos a base de extracto de espinaca. Informe científico 12, 13518 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-17647-5

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Recibido: 10 de septiembre de 2021

Aceptado: 28 de julio de 2022

Publicado: 07 de agosto de 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-17647-5

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